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Yangtao Shao, Rongrong Huang*, Guanyu Jiang, Qiyuan Shi, Hexi Wei, Gang Wang, Weijie Chi, Haonan Peng*, Xiaogang Liu*, and Yu Fang*. Chem. Mater., 2024, 36, 3223-3232.
具有可调特色的多色发光材料在材料科学中有着平常的应用远景。可怜的是,通过搀杂多种类型的荧光团来完毕多色辐射的传统要经受到截止,特出是光谱不褂讪,聚首引起的猝灭和能量转变。直到当今,从固态的单一类型的荧光团中追求多色辐射仍然是一个孤寂的挑战。
从表面上来说,制造基于单荧光团的多色辐射材料的要害在于产生多个发命中心(最佳越过两个)。这不错通过仔细范畴基态和/或应用分子内/分子间激勉态结构转机,并挑战卡沙规定(如图1所示)来完毕。
图1、(a)通过单个荧光团产生两个以上发命中心的阐发政策的涌现图。(b)固态DPAC的荧光特色,以及DPAC晶体堆积神情的卡通图解。(c) CbDPAC晶体的激勉干系多色辐射涌现图,以及CbDPAC晶体的填充神情卡通图。
在这项预见中,咱们引入了N,N' -二苯基二氢二苯并[a,c]-吩嗪(DPAC),增多了两个邻碳硼基单位,创造了一种新的荧光团CbDPAC。由于丰富的分子间相互作用汇注产生了新的发命中心,如构象异构体和准分子,CbDPAC晶体呈现出三个不同的辐射带,永别在405、470和620 nm处达到峰值。这项责任激勉了具有可定制特色的智能荧光团的合理分子工程,并草创了刺激反映发光技能的多种可能性。
图2、(a) CbDPAC晶体在不同波长照耀下的荧光图像以及相应的外洋发光委员会(CIE)值。(b, c) CbDPAC晶体在不同激勉波长下的荧光光谱。(d)晶体CbDPAC在不同波长照耀下的CIE坐标图。红点涌现369 nm激勉波长下的CIE值。注:单体1为褂讪构象异构体,单体2为亚褂讪构象异构体。
图3、(a) CbDPAC的分子填充(顶部),其中氢原子被不详,红色和蓝色圆圈凸起涌现了两种类型的分子间相互作用。红圈图为二聚体-1均分子间的π…π相互作用(中),蓝圈图为分子间的Bcage - H…π相互作用(下)。(b)褂讪单体(左)、亚稳单体(中)和准分子(右)的电子和空穴散播。野心出的褂讪和亚稳单体的紫外-可见接管波长如图所示。由于其激勉态腾贵的资本与建模干系,二聚体1在基态优化动作“准分子”的代表。 (c) CbDPAC晶体与参考DPAC晶体中DPAC间质心距离和水平位移的比拟。(d) CbDPAC晶体在340和380 nm激勉下的温度依赖性荧光光谱。(e)三个辐射峰(405、620和470 nm)的荧光强度随温度的变化关系。(f) CbDPAC晶体中的开脱体积(左),200个CbDPAC构象的重迭结构(中),褂讪(黄色)和亚稳(蓝色)单体构象的重迭(右),以及两种构象对应的均方根偏差(RMSD)。
第一作家:陕西师范大学博士预见生邵洋涛
通信作家:陕西师范大学房喻院士、彭浩南阐发注解,新加坡科技遐想大学刘晓刚阐发注解、黄蓉蓉博士
全文贯穿:https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.3c02993